1.本发明属于计算化学领域，具体涉及一种非晶物质结构的动态预测方法。


背景技术：

2.物质结构作为构建物质的基本框架，是深入探索物质各种物化性质的重要信息。为此，近年来许多研究者们开始尝试利用各种方法来确定物质的结构，继而理解物质所具备的某些特殊化学性能或物理特性。
3.在计算机尚不发达时，物质结构的预测往往是通过大量的统计实验结果来实现的。但这种方法往往会受到各种外界环境的影响，环境稍有扰动，物质结构便会出现不可预料的变化，这便导致了通过实验来预测得到的物质结构，其精度和效率都无法得到有效的保障。而随着计算机和各种搜索算法的发展，逐渐出现了许多通过计算机仿真、模拟现实环境来预测物质结构的方法，这些方法不会受到环境扰动的影响，大大提高了预测准度。
4.日前，已经有学者提出并发展了一款物质结构搜索的软件calypso：该软件是根据物质所蕴含的化学组分，以及物质所处的外界环境(压力、温度等影响因素)来确定物质的结构。目的是基于粒子群优化算法做理论结构预测，在某种物质庞大的结构群内找寻全局能量最低的结构。基于该软件，研究人员成功确定了许多稳定且具备优良性能的物质结构，这些物质结构也得到了相应实验的证实。例如，高压试验合成了大量的si和ge的亚稳相，但许多相结构实验上无法确定。而利用calypso，便成功确定了实验上发现的si和ge的亚稳四方结构。但这些通过计算机模拟来确定得到的物质结构，往往是在某种特定环境下挖掘所得到的稳定结构，而环境扰动所带来的物质结构变化依然没有得到有效解决。即使再通过此法来预测物质在变化后环境的物质结构仍需要一定的计算时间，比较繁琐。
5.随着近年来人工智能的不断发展，深度学习算法也逐渐被应用到生活当中的各个领域。例如，t.keck等人利用神经网络算法，成功从初始粒子的位置成功预测了玻璃系统的动力学长期演化。r.mandal等人在有监督的条件下训练神经网络，并预测了在给定未变形静态结构的情况下，颗粒系统变形时所产生的力链的位置。
6.非晶物质的动态结构预测，在化学领域、化工领域具有重要的作用。但是，上述的这些研究，均未涉及到在环境产生扰动时，非晶物质结构会发生怎样的变化。因此，目前的非晶物质的结构预测研究，都无法直接应用于非晶物质的动态结构预测，这严重制约了非晶物质结构的预测研究。


技术实现要素：

7.本发明的目的在于提供一种能够考虑环境和动态扰动，而且可靠性高、实用性好的非晶物质结构的动态预测方法。
8.本发明提供的这种非晶物质结构的动态预测方法，包括如下步骤：
9.s1.获取目标非晶物质的晶体结构信息；
10.s2.根据步骤s1获取的晶体结构信息，得到连续若干时刻目标非晶物质的结构信
息，并进行建模；
11.s3.对于步骤s2构建的图模型进行高维向量嵌入，得到输入向量；
12.s4.将步骤s3得到的输入向量输入到图神经网络进行训练，从而得到训练后的动态预测模型；
13.s5.采用步骤s4得到的动态预测模型，对非晶物质结构进行动态预测。
14.步骤s2所述的根据步骤s1获取的晶体结构信息，得到连续若干时刻目标非晶物质的结构信息，并进行建模，具体包括如下步骤：
15.a.根据目标非晶物质的晶体结构信息，采用lammps软件得到该非晶物质在多个时刻的物质结构；
16.b.选定原子间作用势模型，从而确定原子与原子间的化学键；
17.c.将原则视作图神经网络的节点，原子与原子间存在的化学键视作边，根据目标非晶物质的晶体结构信息，构建坐标系；
18.d.对节点和边的特征生成嵌入；针对节点，考虑的特征包括前一时刻各个原子的半径，前一时刻各个原子的圆心坐标，以及后一时刻各个原子的半径、后一时刻各个原子的圆心坐标；针对边，考虑的特征包括前一时刻各个原子间所存在的化学键、化学键的键长和化学键的键角，以及后一时刻各个原子间所存在的化学键、化学键的键长和化学键的键角；
19.e.将步骤d得到的数据集，按照设定的比例划分为训练集、验证集和测试集；
20.f.图神经网络的输入为图结构g＝(v,e,a)、节点的初始特征矩阵和边的初始特征矩阵；其中v为节点的集合，e为边的集合，a为邻接矩阵；节点的初始特征矩阵为其中为第i个节点的初始特征矩阵，为第i个节点的第j个初始特征向量，n为节点的数目，num_node_features为考虑的节点特征数；边的初始特征矩阵为其中为节点i与节点j之间边的初始特征矩阵且为节点i与节点j之间边的第k个特征向量，num_edge_features为考虑的边特征数。
21.步骤b所述的选定原子间作用势模型，从而确定原子与原子间的化学键，具体包括如下步骤：
22.原子间作用势模型包括排斥势模型和lj势模型：
23.排斥势模型：若物质任意两颗粒间的距离小于两颗粒的半径之和，则存在化学键；若物质任意两颗粒间的距离大于或等于两颗粒的半径之和，则不存在化学键；
24.lj势模型：采用公式计算任意两颗粒间的势能，且满足时两颗粒间存在排斥力，满足时两颗粒间存在吸引力，满足r＞2.5σ时两颗粒间不存在化学键；ε为势能参数；σ为颗粒半径；r为两颗粒圆心距。
25.步骤s3所述的对于步骤s2构建的图模型进行高维向量嵌入，得到输入向量，具体包括如下步骤：
26.采用如下线性变换将输入的节点的初始特征矩阵x和边的初始特征矩阵y嵌入为
高维向量：
[0027][0028][0029]
式中w
x
为节点嵌入时所对应的权重矩阵且维度为h*col(x)，b
x
为节点特征嵌入的偏置量，wy为边嵌入时所对应的权重矩阵且维度为h*col(y)，by边特征嵌入的偏置量，h为超参数，col()为求取矩阵的列数的操作。
[0030]
步骤s4所述的将步骤s3得到的输入向量输入到图神经网络进行训练，从而得到训练后的动态预测模型，具体包括如下步骤：
[0031]
采用如下表达式对各个节点进行更新：
[0032][0033]
式中为待更新节点i在第l层的嵌入特征向量；为待更新节点i在第l-1层的嵌入特征向量；节点i的邻域节点集为s(i)；节点i和节点j为邻域节点，为节点i和节点j的边在第l-1层的嵌入特征向量；σ[x]＝1/(1+e-x
)为非线性激活函数；b
l-1
为偏置量；ws和wo均为训练得到的权重矩阵；f
l-1
()为聚集函数；为通过聚集函数f
l-1
()聚集邻域节点和其间所存在边所得到的信息，且wj为建立在邻域各节点与待更新节点i之间距离的权重参数且k为节点i的邻域节点个数，d
ij
为节点i与节点j之间的距离；
[0034]
所有节点更新完成后，在将环境变化信息c一同送入图神经网络中，从而得到各个节点从前一时刻经环境变化后在下一时刻的节点坐标；
[0035]
采用真实坐标和预测坐标之间的距离作为损失函数，并进行优化；
[0036]
采用随机梯度下降的方式训练各层的权重；
[0037]
将嵌入维度h和更新次数n
l
进行不同搭配和训练，从而得到最优的训练配置。
[0038]
本发明提供的这种非晶物质结构的动态预测方法，引入了建立在距离信息上的权重来聚集边和节点的信息，优化了聚集的信息质量，提高了预测精度；建立了坐标系来对各颗粒的位置进行描述，模型最终输出量也为在此基础上所得到的原子坐标，使得物质结构的表示更为精准，模型能够更好地进行预测；因此，本发明方法不仅能够基于外界条件的变
化对物质结构进行了预测，而且可靠性更高，实用性更好。
附图说明
[0039]
图1为本发明方法的方法流程示意图。
具体实施方式
[0040]
如图1所示为本发明方法的方法流程示意图：本发明提供的这种非晶物质结构的动态预测方法，包括如下步骤：
[0041]
s1.获取目标非晶物质的晶体结构信息；
[0042]
s2.根据步骤s1获取的晶体结构信息，得到连续若干时刻目标非晶物质的结构信息，并进行建模；具体包括如下步骤：
[0043]
a.根据目标非晶物质的晶体结构信息，采用lammps软件得到该非晶物质在多个时刻的物质结构；
[0044]
b.选定原子间作用势模型，从而确定原子与原子间的化学键；具体包括如下步骤：
[0045]
原子间作用势模型包括排斥势模型和lj势模型：
[0046]
排斥势模型：若物质任意两颗粒间的距离小于两颗粒的半径之和，则存在化学键；若物质任意两颗粒间的距离大于或等于两颗粒的半径之和，则不存在化学键；
[0047]
lj势模型：采用公式计算任意两颗粒间的势能，且满足时两颗粒间存在排斥力，满足时两颗粒间存在吸引力，满足r＞2.5σ时两颗粒间不存在化学键；ε为势能参数；σ为颗粒半径；r为两颗粒圆心距；
[0048]
c.将原则视作图神经网络的节点，原子与原子间存在的化学键视作边，根据目标非晶物质的晶体结构信息，构建坐标系；
[0049]
d.对节点和边的特征生成嵌入；针对节点，考虑的特征包括前一时刻各个原子的半径，前一时刻各个原子的圆心坐标，以及后一时刻各个原子的半径、后一时刻各个原子的圆心坐标；针对边，考虑的特征包括前一时刻各个原子间所存在的化学键、化学键的键长和化学键的键角，以及后一时刻各个原子间所存在的化学键、化学键的键长和化学键的键角；键角为原子间的距离和相对距离上单位向量的方向；
[0050]
e.将步骤d得到的数据集，按照设定的比例(比如8:1:1)划分为训练集、验证集和测试集；
[0051]
f.图神经网络的输入为图结构g＝(v,e,a)、节点的初始特征矩阵和边的初始特征矩阵；其中v为节点的集合，e为边的集合，a为邻接矩阵，若节点i与节点j之间存在化学键连接则a(i,j)＝a(j,i)＝1，否则a(i,j)＝a(j,i)＝0；节点的初始特征矩阵为其中为第i个节点的初始特征矩阵，为第i个节点的第j个初始特征向量，n为节点的数目，num_node_features为考虑的节点特征数；边的初始特征矩阵为
其中为节点i与节点j之间边的初始特征矩阵且为节点i与节点j之间边的第k个特征向量，num_edge_features为考虑的边特征数；
[0052]
s3.对于步骤s2构建的图模型进行高维向量嵌入，得到输入向量；具体包括如下步骤：
[0053]
采用如下线性变换将输入的节点的初始特征矩阵x和边的初始特征矩阵y嵌入为高维向量：
[0054][0055][0056]
式中w
x
为节点嵌入时所对应的权重矩阵且维度为h*col(x)，b
x
为节点特征嵌入的偏置量，wy为边嵌入时所对应的权重矩阵且维度为h*col(y)，by边特征嵌入的偏置量，h为超参数，col()为求取矩阵的列数的操作；
[0057]
s4.将步骤s3得到的输入向量输入到图神经网络进行训练，从而得到训练后的动态预测模型；具体包括如下步骤：
[0058]
采用如下表达式对各个节点进行更新：
[0059][0060]
式中为待更新节点i在第l层的嵌入特征向量；为待更新节点i在第l-1层的嵌入特征向量；节点i的邻域节点集为s(i)；节点i和节点j为邻域节点，为节点i和节点j的边在第l-1层的嵌入特征向量；σ[x]＝1/(1+e-x
)为非线性激活函数；b
l-1
为偏置量；ws和wo均为训练得到的权重矩阵；f
l-1
()为聚集函数；为通过聚集函数f
l-1
()聚集邻域节点和其间所存在边所得到的信息，且wj为建立在邻域各节点与待更新节点i之间距离的权重参数且k为节点i的邻域节点个数，d
ij
为节点i与节点j之间的距离；
[0061]
所有节点更新完成后，在将环境变化信息c一同送入图神经网络中，从而得到各个节点从前一时刻经环境变化后在下一时刻的节点坐标；
[0062]
采用真实坐标和预测坐标之间的距离作为损失函数，并进行优化；具体实施时，若
为二维数据，则损失函数为若为三维数据，则损失函数为式中(ai,bi)或(ai,bi,ci)为预测的下一时刻的节点i的坐标，或为下一时刻的节点i的真实坐标，n为输入的节点数目；
[0063]
采用随机梯度下降的方式训练各层的权重；
[0064]
将嵌入维度h和更新次数n
l
进行不同搭配和训练，从而得到最优的训练配置；
[0065]
s5.采用步骤s4得到的动态预测模型，对非晶物质结构进行动态预测。
[0066]
本发明提供的这种非晶物质结构的动态预测方法，能够更好的对非晶物质的结构进行预测；通过本发明方法预测非晶物质的结构后，
①
能够找到某种可以替代高纯硅的非晶硅材料，且通过对其结构特点进行预测学习与研究，可以将其应用在太阳能电池产业。由于该电池的主要部分是非晶态硅，故它的光吸收效率比晶体硅高，0.5μm的非晶硅薄膜便足以把可利用的太阳光完全吸收。
②
且本发明方法还可进一步预测非晶合金的物质结构，而据研究表明，非晶合金可作为化学产业的催化剂。通过本发明方法可以找到某种适用于非晶合金作为催化剂的化学结构，使得该结构能够大大增加与反应物的接触面积，进而有利于反应物吸附，且具备更多的表面活性中心从而提高催化效率。同时由于非晶态合金保持着近乎理想的均匀性，不会出现不利于催化的结构因素例如晶界、位错等。使得非晶态合金催化剂具有较高的催化活性以及可选择性，在能源危机与环境污染日益加剧的今天，作为新型催化材料的非晶态合金具有广泛的应用前景。
③
本发明方法还可预测以非晶材料制成的光纤结构，通过对现有光纤结构的特点进行研究，可以得到能够扩大光纤通信容量、提高光纤抗干扰性、降低光纤重量与硬度、易于光纤铺设、温度稳定性好的非晶光纤结构，进而提高信息传输的质量与速度。